近期，合肥研究院固体所郝华博士和导师曾雉研究员在Fe2(acpypentO)(NCO)3分子和Au(100)纳米电极构成的分子结(molecular junction)体系中，证实了电极的存在对静电场导致自旋转变的机制有着重要的影响。
如何利用物理手段实现纳米尺寸下的自旋转变(Spin Crossover)一直是人们关注的焦点，研究人员已经发现这类自旋转变可以通过温度、压强、光照射、磁场等外界扰动来实现。而对于实际的微纳电子器件，更具有挑战性的是能否仅凭借外加电场就可以实现纳米尺寸下的自旋转变。如果这种电致自旋转变的方式得以实现，它将为基于分子的量子计算提供很好的发展平台，同时也是分子自旋电子学领域中一个重要的进步。
对于孤立Fe2分子，静电场的作用不可能使其发生自旋转变[M.Diefenbach&K.S.Kim,Angew.Chem.Int.Ed46,7640(2007);N.Baadji et al.,Nature Materials8,813(2009)]。但郝华博士和曾雉研究员的研究表明，当Fe2分子处于“结”环境时，金属电极会影响分子的固有电偶极矩，以及电子态在外电场的响应，从而使得“结”环境下的Fe2分子发生了自旋转变。由此可见，即使孤立分子在静电场作用下无法实现电致自旋转变，但是电极的存在完全有可能实现基于该分子的电致自旋转变。相关工作结果发表在2012年首期物理评论快报上——“Electrostatic spin crossover in a molecular junction of a single-molecule magnet Fe2”[Phys.Rev.Lett.108,017202(2012)]。
(a)孤立Fe2分子；(b)Fe2分子和Au(100)纳米电极构成的分子结
(a)分子结总能随外加偏压的变化。虚线方框内为电致自旋转变发生区。(b）有效交换常数随外加偏压的变化。
(c) 静电场导致Fe-Fe间磁耦合状态发生变化的示意图。
Fe2分子结中电致自旋转变物理机制的相关解释
