近期,智能所黄行九研究员课题组结合XPS技术详细研究了重金属离子与Fe/Mg/Ni三元插层纳米材料(Fe/Mg/Ni-LDH)的作用机制并成功实现对Pb(II)的高选择性检测。相关的研究成果已发表在Journal of Hazardous Materials(2017, DOI: http://dx.doi.org/doi:10.1016/j.jhazmat.2017.05.017)。
由于实际水环境中大量共存离子的存在,如何实现目标有害重金属离子高灵敏无干扰的检测一直是电分析领域的一个巨大挑战。课题组前期的研究工作发现纳米材料对重金属的电化学检测性能与其对重金属离子的吸附性能密切相关。但是如何获得对重金属离子具有选择性吸附的纳米材料及其选择性的作用机制研究还存在着很多的不足。
该课题组选择了具有优异吸附性能的铁基层状双羟基复合金属氧化物插层材料来构筑电化学敏感界面并用于对Pb(II)的选择性的检测。研究人员结合XPS技术对Fe/Mg/Ni纳米材料的选择性检测Pb(II)的行为进行了仔细深入的研究。研究结果表明,不同重金属离子与纳米材料表面大量暴露的金属羟基键的作用方式不同。Cd(II), Zn(II), Cu(II), Hg(II)这些共存干扰离子多数是以非特异性结合的静电作用方式与解离的羟基(-O-)结合,而Pb(II)则更多的是以选择特异性的结合方式与未解离羟基形成M-O-Pb(M=Fe, Mg, Ni)。此外,在检测的最优条件下,Fe/Mg/Ni-LDH 纳米材料表面的未解离的羟基要明显多于解离的羟基,这种对不同重金属离子的差异性作用方式导致了选择性的吸附,从而最终实现选择性的检测。研究人员发现Fe/Mg/Ni三元插层纳米材料可以实现水环境中的Pb(II)高选择性无干扰检测,并获得很高的灵敏度(68.1 μA μM-1)和较低的检测限(0.032 μM)。该工作将纳米材料对重金属离子的吸附性能和电化学行为有机的结合起来,为今后开发新型的纳米材料用于实际水体电化学分析检测提供了新颖的方法思路。
该研究工作得到了国家自然科学基金和中国科学院创新交叉团队等项目的支持。
文章链接:http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0304389417303606
重金属离子在Fe/Mg/Ni插层材料表面的作用方式和实现对Pb(II)选择性检测的示意图