热电技术作为有望解决能源问题的新途径，近年来引起广泛关注。热电材料的转化效率由热电优值ZT表示。Cu2SnSe3 是一种组成元素廉价、环境友好的新型热电材料，但其ZT值较低，只有约0.2。目前对于Cu2SnSe3热电性能的优化主要是通过Sn位掺杂提高空穴浓度，然而这种掺杂会导致热电势的大幅下降和电子热导率的显著提升, 使得ZT值的提升有限。此外，大多数研究只通过引入一到两种缺陷来降低材料的晶格热导率，很少利用多维缺陷（0维到3维）的引入实现对声子的全频谱散射，进一步降低晶格热导率。
鉴于此，研究人员采取元素替代/空位对其能带结构进行综合调控。研究表明，Se位固溶硫可以有效的增宽带隙和提高价带顶的态密度（如图1），使得Cu2SnSe3高温热电势从170提高至277 μVK-1；而Sn位掺In会造成多轻带/能谷参与输运，显著提高了能带简并度和态密度（如图1），进而大幅提高该化合物的电导率和热电势。与此同时，研究发现在Sn位重掺In可以诱导形成多维缺陷（如Sn空位、位错、相界/孪晶界和CuInSe2纳米析出相，如图2），实现对声子的全频谱散射从而大幅降低晶格热导率 （如图3(b)）。最终，Cu2SnSe3的最高ZT值在858 K时可达到1.51，是目前本体系报道的最高值 （如图4）。
该工作得到国家自然科学基金的支持, 理论计算在中科院超算中心合肥分中心完成。
