近日,中科院合肥研究院强磁场中心陆轻铀、盛志高课题组和国外相关机构合作,在锰氧化物CE相(一种由C型反铁磁和E型反铁磁一比一穿插而成的复合磁结构)的形成与表面相分离研究中取得重要进展,相关研究成果在线发表于期刊Npj Quantum Materials,周海彪是论文的第一作者。
钙钛矿锰氧化物是典型的强关联材料,其展现出一系列性质迥异、相互竞争的电子相。其中,在窄能带的半掺杂锰氧化物中出现的CE相是强关联体系中极为特别的一种相,它是少有的同时表现出电荷、自旋与轨道序的绝缘相。虽然这种相的经典图像早在上世纪50年代就被提出,但其形成机理与诸多性质仍处于探索中。
其中一个基本问题是,该相是如何形成的?锰氧化物中反铁磁相和电荷有序相一般同时发生,但CE相却是一个特例。例如,半掺杂的Pr0.5Ca0.5MnO3的电荷有序相温度为240 卡尔文,而长程反铁磁序的形成温度为175 开尔文。然而,其磁化率却在电荷有序相温度时就已经开始下降。这不能用传统的反铁磁相变来解释,目前人们提出多种模型来解释这种分歧,其中短程反铁磁关联和Zener极化子模型获得了较多关注。另一个问题是,有Monte-Carlo模拟表明,在CE相的表面,由于出现多余的电荷,其会出现一个相分离的表面态,这或许可以解释半掺杂锰氧化物颗粒中出现的铁磁信号,但迄今为止,这种相分离的表面态还从未被证实过。
针对上述问题,强磁场中心陆轻铀、盛志高课题组与日本理化研究所Masao Nakamura, Yoshinori Tokura以及Masashi Kawasaki等合作,利用强磁场中心的组合显微测试系统平台与SQUID系统,对Pr0.5Ca0.5MnO3薄膜中CE相的形成与表面性质进行了研究。此类样品的CE相是极其稳定的,一般需要近20T或更高的强磁场才能将绝缘态转变成金属态,并同时产生巨大的电阻率下降。这对测量仪器提出了挑战。研究人员利用自主研制的组合显微测试系统平台中的磁力显微镜,对该薄膜随温度降低时发生的电荷有序相变与反铁磁相变进行了成像。结果表面,在电荷有序相变温度,伴随着局域磁化率的降低,而在反铁磁相变温度,并未出现局域磁化率的变化。这与短程反铁磁关联模型一致,而不能用Zener极化子的顺磁相来解释。此外,在进入CE相之后,在样品表面出现了局域的铁磁区域(图2),这表明出现了表面的相分离,这是对前述Monto-Carlo模拟结果的直接证实。
这项研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中科院重大科技基础设施维修改造项目、中科院前沿科学重点研究项目等基金的支持。
论文链接:https://www.nature.com/articles/s41535-021-00353-2
图1:电荷有序相温度附近的MFM成像结果
图2:进入CE相后表面出现的铁磁区域