有机-无机卤化物钙钛矿是近年来光电领域备受关注的材料之一，由于独特的光电特性，目前钙钛矿太阳电池的认证光电转化效率已经达到25.5%，展现出巨大的应用前景。然而钙钛矿材料由于离子特性，在吸光层薄膜热退火的制备过程中不可避免地产生大量缺陷，这无疑会成为载流子的非辐射复合中心，影响太阳电池的开路电压，进而导致电池效率的下降。此外，研究表明，界面处大量缺陷的存在会加快钙钛矿薄膜的降解，严重影响器件的长期稳定性。因此，有效的界面缺陷管理对于进一步提高器件效率和环境稳定性至关重要。 

　　 研究团队通过引入2-甲硫基-2-咪唑啉（MT-Im）阳离子，设计新型低维钙钛矿材料并引入钙钛矿吸光层和空穴传输层界面。由于MT-Im阳离子既可以作为电子受体，又可以作为电子给体，能够对界面多元性的铅（Pb）基缺陷进行定向管理。其中-C=N和-S-CH₃基团表现出路易斯酸性，与未配位的Pb²⁺形成Pb-N和Pb-S配位键，抑制Pb⁰的产生；NH²⁺基团又可以与Pb_I^3-（Pb-I反位缺陷）形成配位键，锚定Pb²⁺离子。通过密度泛函理论（DFT）计算可知（图1a，b），含有MT-Im的钙钛矿界面处PbI和IPb缺陷形成能分别由0.57 eV和3.15 eV升高至0.97 eV和4.24 eV，可以有效抑制缺陷的产生。同时，研究发现，当调节MT-Im阳离子的浓度时，界面处低维钙钛矿呈现出混合晶相（图1c-e），有利于提高对于不同类型界面缺陷的钝化效果，实现稳定钙钛矿界面的作用。 

图1. (a,b) DFT计算模型和不同界面缺陷的形成能； (c-e) 低维钙钛矿的XRD测试结果