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科学岛团队构建鲁棒性异质界面助力高效稳定的反式钙钛矿太阳电池

作者:叶加久、徐慧芬发布时间:2023-10-10【打印】【关闭】
  近期,中国科学院合肥物质院固体所潘旭研究员团队在反式钙钛矿太阳电池研究方面取得新进展。研究人员提出构建鲁棒性的钙钛矿 -基底界面的新思路,采用分子桥构型 Ph-CH2N+H3-n(CH3)nn为锚定位点的取代程度),实现界面载流子的选择性高速率传输,获得了 25.45%的光电转换效率。相关成果发表在 Energy & Environmental Sciences上。

  随着与正式构型器件(n-i-p)之间效率差的逐渐缩小,反式(p-i-n)钙钛矿太阳电池(PSCs)在未来商业化进程中展现出巨大的潜力。PSCs性能的早期改进主要是专注于消除开路电压损失和获得接近统一的内部量子效率。然而,不管是n-i-p或者p-i-nPSCs的效率依然受限于填充因子(FF)。研究人员根据Shockley-QueisserS-Q)理论发现,FF(红色)的电阻损耗是n-i-pp-i-nPSCs的主要限制因素(图1a),FFS-Q极限值之间的较大间隙可能是由于载流子选择性接触差导致的载流子分流,以及载流子重组相关的电阻损失。因此,调控钙钛矿和空穴传输层(HTL)界面上的载流子行为,可提高并进一步弥合FFn-i-pPSCs之间的效率差距(图1b)。聚[(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)]PTAA)是一种广泛应用于p-i-n结构的空穴传输层材料(HTM),由于其良好的平衡效率和稳定性显示出重要的应用前景。但PTAA缺乏有效的载流子提取和运输管理,这为改进FF留下了空间。研究人员希望通过改善钙钛矿和输运层之间界面的载流子选择接触进一步提高效率。

  基于此,研究人员对PTAA/钙钛矿异质界面的局部电位进行可视化处理,并研究了其对器件性能的潜在影响。研究发现,PSCs堆叠界面处的局部静电电位分布对载流子传输和层间提取至关重要,可以通过对其进行精细调节以获得有利的载流子行为。因此,科研人员采用密度泛函理论(DFT)计算和截面KPFM直接评估局部静电电位分布,并提出了由Ph-CH2N+H3-n(CH3)n组成的界面分子桥策略(其中n是取代度),其中-N+H3-n(CH3)n基团优先插入钙钛矿中框架,苯基垂直向下朝向钙钛矿基底。最稳定的苯甲胺三甲基盐酸盐(QA)分子桥构型实现了定向载体管理并重新分配均匀的静电环境,协同钝化界面缺陷。研究结果表明,构建坚固的钙钛矿基底异质界面可降低电阻损耗,并实现载流子选择性。

  该研究工作为进一步提升高效、稳定的 PSCs器件提供了新的优化方向,对推动 PSCs走向商业化发展具有重要意义。

  固体所博士研究生徐慧芬、梁政为该论文共同第一作者,潘旭研究员、叶加久博士为论文的通讯作者。该工作得到了国家重点研发计划、安徽省杰出青年基金等项目的资助。

  
   1. a )根据 S-Q 理论,对基于 PTAA HTM 的正式( n-i-p )和反式( p-i-n )钙钛矿太阳电池的效率损失分析;( b )不同构型的高效钙钛矿太阳电池的填充因子( FF )和效率( PCE )记录;( c ) 载流子管理机理示意图;( d )界面分子构型以及表面静电势。
   
2. a-b )沉积在 PTAA 上钙钛矿薄膜的瞬态吸收光谱( TA );( c PTAA/PVSK 异质结在不同衰减时间对应的 TA 光谱;( d-e )截面 AFM KPFM ;( f-g )对应器件的电势和电场分布;( h ) Mott-Schottky 曲线;( i ) x-y 平面平均电荷密度分布;( j )介于 PTAA/PVSK 之间的 Bader 电荷;( k )钙钛矿薄膜的载流子密度(黑色)和霍尔迁移率(红色)统计;( l )归一化的瞬态光电流测试。

 

 

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