近日，中国科学院合肥物质院固体所计算物理与量子材料研究部围绕层状镍酸盐La₂NiO₄，基于第一性原理计算，系统研究了压力和锶（Sr）掺杂对其磁性与电子结构的影响。研究发现，压力可在约50 GPa诱导该材料发生绝缘体—金属转变，而其反铁磁序仍保持稳定；Sr掺杂则引起更显著的磁序演化。相关成果发表于《物理评论B》（Physical Review B）。

高压下多层镍酸盐超导电性的发现，使镍氧层数、磁性与超导之间的关系成为研究热点。La₂NiO₄是Ruddlesden–Popper系列中最基本的单层成员，其Ni-O层之间由La-O层隔开。压力能否像在多层镍酸盐中那样迅速削弱磁性，空穴型锶掺杂又会如何改变磁基态，厘清这些问题，有助于理解不同层数镍酸盐的物性差异。

研究团队采用密度泛函理论结合Hubbard U修正，比较了不同磁构型，并分析了加压和La位Sr替代后的能带、磁矩及轨道占据。结果表明，常压下四方相La₂NiO₄的基态为G型反铁磁态，层间磁耦合很弱。随着压力升高，绝缘能隙逐渐缩小，并在约50 GPa附近闭合；即使加压至75 GPa，Ni局域磁矩仍约为1.4 μ_B，表明金属化并未同步破坏磁序。这一响应与双层镍酸盐形成鲜明对比。由于La₂NiO₄缺少强的层间Ni–O–Ni耦合，压力主要通过拓宽面内电子能带促成金属化，难以迅速削弱面内磁相互作用。研究指出，单靠施压可能不足以有效抑制单层体系的磁序。约50 GPa的转变压力为化学计量准确的La₂NiO₄高压输运实验提供了可检验的预测。

在有序La_2-xSr_xNiO₄模型中，随着Sr含量从x=0增加至0.5、1.0和1.5，计算所得磁基态依次由G型反铁磁态转为A型反铁磁态、条纹反铁磁态和铁磁态。其中x=1的LaSrNiO₄呈现为绝缘体，两类Ni位点磁矩明显不同，并伴随较弱的电荷与轨道不均匀性。Sr掺杂改变了空穴数与Ni的局域环境，因而比单纯施压更直接地重排磁序。

该工作揭示了单层镍酸盐中压力诱导金属化与磁序保持并存的特征，为比较单层和多层镍酸盐的层间耦合效应提供了理论依据。

中国科学院合肥物质院为该成果第一署名单位。博士研究生王瀚宇、唐书鸿为论文共同第一作者，邹良剑研究员为论文通讯作者，合作者还包括浙江大学林海青院士，南通大学刘大勇教授等。研究得到国家自然科学基金、中国科学院合肥物质院院长基金等的支持。

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图1. 静水压力诱导的La₂NiO₄绝缘体-金属转变

图2. 不同浓度Sr掺杂诱导的La_2-xSr_xNiO₄磁序和轨道序