二维磁性材料因具有高度可调的物理性质以及在自旋电子学中的潜在应用价值，近年来引起了研究者的广泛关注。二维层状材料由于层间只靠微弱的范德瓦耳斯力(vdW)作用连接, 可通过机械剥离法将其减薄至原子级厚度。具有磁各向异性的二维磁性材料, 其物理性质与层数、堆叠形式等密切相关且可被多种外场调控。其中，CrSiTe₃作为一种二维铁磁半导体，由 CrTe₆ 八面体单元形成六角蜂窝晶格, 剥离后仍能保持长程磁序等诸多优异的物理性能，同时也是一种带隙可调的拓扑磁性材料。虽然，已有研究发现了CrSiTe₃中压致超导电性和磁性的增强，但是其高压结构尚不清楚，这不利于分析和理解压力诱导的新奇现象和机制。为了解决这一难题，研究团队结合超低频高压拉曼光谱实验和第一性原理计算，明确了高压下CrSiTe₃的结构。

　　研究团队采用机械剥离法获得了少层的CrSiTe₃薄片，并将其置于金刚石对顶砧装置(DAC)中进行高压实验，利用超低频高压拉曼光谱技术系统地研究了二维层状铁磁半导体CrSiTe₃的压力诱导结构相变。该实验首次在CrSiTe₃中中观测到位于42.1 cm^-1左右的层间呼吸模式。结合理论计算，发现CrSiTe₃在大约5.0 GPa到8.2 GPa之间经历了从R-3到R3空间群的结构相变，并伴随着居里温度(T_c)的显著提高。该研究明确了CrSiTe₃的高压结构，提供了一种调节及探测二维vdW材料层间耦合的有效途径，并表明层间耦合的增强可以显著提高CrSiTe₃的铁磁性，这有助于进一步理解CrSiTe₃的构效关系，为设计具有高性能二维vdW铁磁体提供了指导。

　　合肥物质院丁俊峰研究员、博士生程鹏和南开大学王维华教授为论文共同通讯作者，硕士生潘孝美和博士生辛保娟为论文共同第一作者。上述工作得到了国家自然科学基金，中科院创新项目和山西省科技创新团队专项资金的支持。